当大蛇丸找到兜的时候，他正处在崩溃中，大蛇丸与团藏关系密切，自然知道内情，于是把团藏对兜的欺骗全部告诉了他，兜顿时觉得这个世界上已无自己的立足之地。这时大蛇丸对他说：“我比任何人都重视你的才能，“我们一起创造一个与‘根’截然不同，能够找到自我的组织，一个不属于任何国家的音忍村。从现在起，你我二人脱离了木叶，我就是你的上司、兄弟和父亲。”这一番话让兜死心塌地，而大蛇丸也确实没有辜负他，对他视如己出，给予了最大的信任。
这时大蛇丸注意到了一个正在崛起的神秘组织“晓”，于是派兜去调查底细。兜用双面间谍的身份打入晓，成为了蝎的部下，并故意透露了大蛇丸的情报，吸引蝎和佩恩上钩，其实大蛇丸打的是佩恩轮回眼的主意。但佩恩的实力超乎想象，大蛇丸眼看玩砸，于是顺势请求加入晓，为组织效力，恰逢晓组织缺人，就收了这个危险人物，于是大蛇丸又多了个身份—晓组织的“空”。
或许是因兜的助力，或许是因晓组织的资源，这段时间，大蛇丸的科研取得了重大成果，不但秽土转生之术接近完成，而且还开发了一种能够夺取他人身体的禁术—“不尸转生”，虽然这个术的CD长达数年之久，但凭借这个术，大蛇丸已然实现了永生，可以说往后只要他自己不作死，就能够用永恒的生命探寻他想知道的真理。
可惜理性与求知欲并存，当看到鼬的写轮眼，他又按奈不住自己的欲望，正好拥有夺取他人身体的禁术，正好鼬又来到自己的面前，他想要立刻领略写轮眼的风景。结果大蛇丸低估了鼬的实力，冒然发动的攻击被鼬轻易反制，如果不是兜赶来救援，大蛇丸的永生之路恐怕刚开始就要夭折了。
擅自对同伴出手，这晓组织显然是待不下去了，于是大蛇丸又叛离了晓，但很快就遭到了蝎和迪达拉的追杀。这一战可以看作大蛇丸的一次实战演练，这是他初次尝试秽土转生，复活了三代风影作战，虽然效果十分完美，被复活者不但拥有灵魂和生前的力量，而且还有不灭之躯，但控制力却不够，会被轻易挣脱，于是大蛇丸在蝎和迪达拉面前遁走，进行秽土转生之术的改良。
之后又过了数年的积累，大蛇丸实现了当年对兜说的话，他们建立了音忍村，培养了一批忍者，大多是各国流离失所的孤儿，因大蛇丸的意志聚集在了一起。大蛇丸给其中的精锐移植了地之咒印，也就是以君麻吕为首的“音忍五人众”，再加上北方据点的重吾，南方据点的香磷，音忍村的实力迅速壮大，甚至成为了被各国承认的村子，出现在了版图上，当然了，人们并不知道音忍村的首领大蛇丸。
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此时大蛇丸的秽土转生之术也已改良完成，同时找了一个年轻貌美的女性进行了不尸转生，大蛇丸的势力达到了巅峰期，这时，他开始打木叶村的主意了。也许是为了报父母之仇，也许是与团藏有暗中交易，也许是想引发战争，让自己的势力崛起，也许只是想向世人展示自己的研究成果，出于种种目的，大蛇丸动用了全部力量针对木叶。他和君麻吕一起干掉了四代风影，并用易容术伪装，以风影的身份控制了砂忍的力量，趁着木叶中忍考试的契机，以参赛的名义，让音忍和砂忍开进木叶村，而大蛇丸本人，乔装打扮后，也终于出现在了鸣人、佐助的面前。
大蛇丸此去木叶，除了守家的重吾和香磷，可以说是倾巢而出了，光是参加考试的就安插了三队人马，一队音忍的炮灰，一队伪装成木叶的兜小队，同时自己也易容后亲自参加考试。
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这就是他在剧中第一次登场的形象，多年之后重返木叶，他果然还是惦记着自己的学生红豆啊。至于他亲自参加考试、并遇到佐助显然不是偶然，大蛇丸的转生术使用间隔长达三年，此时已经到期，需要寻找下一个容器。大蛇丸对写轮眼垂涎已久，在晓时就曾对鼬出手，奈何打不过，于是目光自然锁定到了鼬的弟弟，年幼的宇智波家幸存者佐助的身上。大蛇丸此次木叶之行，很重要的一个原因就是为了得到佐助。
中忍考试第二场，大蛇丸很快就找到了佐助一行人，仅凭眼神迸发的杀气就让他们无法动弹。以他的实力，要杀此时的三位主角易如反掌，但他并没有这么做，甚至在发现鸣人是人柱力后，看到九尾的查克拉泄露，他还在上面加了道五行封印。虽然对鸣人来说扰乱了他的查克拉，但对木叶村来说，加固封印显然是一个有利的做法，如果大蛇丸真心想毁灭木叶，应该解放九尾，或是带走鸣人才对呀。
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中了封印术的鸣人失去了意识，小樱也不是战斗型忍者，场上只剩下了佐助。佐助还有家族大仇未报，不甘心束手待毙，危机之下写轮眼进化出了双勾玉。大蛇丸饶有兴致的测试了一番佐助的实力，这一段体术较量非常精彩，2003年的作画竟有如此水准，这种人物略微变形，动作粗放得有些抽象，同时注重技巧与忍术、忍具配合的火影式打斗风格，在这里第一次呈现。但佐助的体术还是太稚嫩，很快被大蛇丸打趴，最后佐助利用起爆符制造机会，拉出钢丝，用操手里剑之术加火遁·龙火之术将大蛇丸钉在树上，做了一道木炭烤蛇。
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